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誘導(dǎo)期測定法研究NaCl的添加對碳酸鋰固-液界面張力等成核動(dòng)力學(xué)參數(shù)影響——過飽和度的計(jì)算

來源:高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報(bào) 瀏覽 353 次 發(fā)布時(shí)間:2025-02-14

2過飽和度的計(jì)算


在溶液中,Li2CO3晶體與Li+,CO2?3離子之間的固液平衡由下式來描述:

Li2CO3(s)?2Li+(aq)+CO2?3(aq)(2)


在熱力學(xué)中,晶體在溶液中的過飽和度(S)為組分活度的乘積與熱力學(xué)平衡常數(shù)(KSP)的比值.因此,Li2CO3晶體在溶液中的S計(jì)算如下:

S=a2Li+aCO2?3KSP=(mLi+γLi+)2(mCO2?3γCO2?3)KSP(3)


式中:aLi+和aCO2?3(mol/kg)分別為溶液中Li+和CO2?3的活度;mLi+和mCO2?3(mol/kg)分別為溶液中Li+和CO2?3的質(zhì)量摩爾濃度;γLi+和γCO2?3分別為溶液中Li+和CO2?3的活度系數(shù).


2.1離子活度系數(shù)的計(jì)算


由于溶液活度系數(shù)的數(shù)值很難通過實(shí)驗(yàn)方法獲得,所以,常用電解質(zhì)溶液的活度系數(shù)模型來計(jì)算.如,高濃電解質(zhì)溶液中常用的活度系數(shù)模型有半經(jīng)驗(yàn)的Pitzer方程[28]、擴(kuò)展的平均球近似模型[29,30]和電解質(zhì)NRTL模型[31]等.本文選擇OLI電解質(zhì)與水化學(xué)物性分析軟件[20]內(nèi)嵌的Bromley-Zemaitis方程[22,23]來計(jì)算溶液中離子的活度系數(shù).此方程適用于溫度范圍為273.15~473.15 K、溶液濃度范圍為0~30 mol/L的體系.實(shí)驗(yàn)中溶液體系的溫度范圍為288.15~323.15 K,溶液濃度范圍為1.014~3.365 mol/L,均在方程的適用范圍內(nèi).


因此,式(3)中離子的活度系數(shù)可由OLI電解質(zhì)與水化學(xué)物性分析軟件[20]內(nèi)嵌的Bromley-Zemaitis方程[22,23]來計(jì)算:

lgγi=?AZ2iI√1+I√+∑j[(0.06+0.6Bij)|ZiZj|(1+1.5I/|ZiZj|)2+Bij+CijI+DijI2](|Zi|+|Zj|2)2mj(4)


式中:i表示溶液中的陽離子;j表示溶液中的陰離子;A為Debye-Huckel系數(shù);I(mol/L)為溶液的離子強(qiáng)度;B,C,D為與溫度(t/℃)相關(guān)的經(jīng)驗(yàn)參數(shù),Bij=B1ij+B2ijt+B3ijt2,Cij=C1ij+C2ijt+C3ijt2,Dij=D1ij+D2ijt+D3ijt2;Zi,Zj分別為陽、陰離子的電荷數(shù).對于溶液中陰離子活度系數(shù)的計(jì)算,將式(4)中下標(biāo)i表示溶液中的陰離子,下標(biāo)j表示溶液中的陽離子即可.


2.2熱力學(xué)平衡常數(shù)的計(jì)算


式(3)中的熱力學(xué)平衡常數(shù)可由反應(yīng)(2)的標(biāo)準(zhǔn)吉布斯自由能(ΔG0)


來計(jì)算:


Ksp=exp(?ΔG0RT)=exp(?∑νiμ0iRT)(5)


式中:μ0i為反應(yīng)各組分i的偏摩爾吉布斯自由能;νi為反應(yīng)各組分i的化學(xué)計(jì)量系數(shù);T(K)為開氏溫度;R(8.314 J·k?1·mol?1)為摩爾氣體常數(shù).可見,若要得到反應(yīng)的熱力學(xué)平衡常數(shù)值,必須知道反應(yīng)各組分的偏摩爾吉布斯自由能.在OLI電解質(zhì)與水化學(xué)物性分析軟件中可由修正的HKF模型[24~26]來計(jì)算各組分的偏摩爾性質(zhì),該模型是溫度和壓力的函數(shù):


X0T,P=X(T,P,a1,a2,a3,a4,c1,c2,ωˉˉ)(6)


式中:X表示標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)的熱力學(xué)性質(zhì),包括5個(gè)標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾性質(zhì)(標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾體積Vˉˉˉ0、標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾熱容Cˉˉˉ0P、標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾熵Sˉˉ0、標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾焓ΔHˉˉˉ0T,P和標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾吉布斯自由能ΔGˉˉˉ0T,P)以及7個(gè)模型參數(shù)(a1,a2,a3,a4,c1,c2和ω).該模型的適應(yīng)范圍廣泛,甚至可用于計(jì)算組分在溫度高達(dá)1273.15 K、壓力高達(dá)500 MPa時(shí)的標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾性質(zhì).計(jì)算涉及到的主要組分的標(biāo)準(zhǔn)偏摩爾性質(zhì)及HKF模型參數(shù)列于表S1和表S2(見本文支持信息).


計(jì)算得到溶液中離子的活度系數(shù)以及各組分的熱力學(xué)平衡常數(shù)后,代入式(3)即可得到Li2CO3的過飽和度數(shù)值.在不同溫度、不同溶液體系以及不同溶液濃度時(shí)Li2CO3過飽和度的計(jì)算結(jié)果見表S3和表S4.


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